ทรงก่อตั้ง บริษัทไทยฟิล์ม ร่วมกับนายพจน์ สารสิน และนายประสาท สุขุม สร้างภาพยนตร์ 35 มม.ขาวดำ ไวด์สกรีน เสียงในฟิล์ม เรื่องแรก ถ่านไฟเก่า ฉายในช่วงปีใหม่ (เม.ย.) พ.ศ. 2481 ตามด้วยเรื่อง แม่สื่อสาว วันเพ็ญ จุดใต้ตำตอ ปิดทองหลังพระ และเรื่องสุดท้าย ลูกทุ่ง (2483) ก่อนยุติบทบาทลงเนื่องจากประสบภาวะขาดทุนและได้ขายกิจการกับโรงถ่ายให้แก่กองทัพอากาศไปในปีนั้น อย่างไรก็ตามเพลง "บัวขาว" และ "ในฝัน" จากภาพยนตร์เรื่องแรกและอีกหลายเพลงในเรื่องต่อ ๆ มายังคงเป็นที่นิยมจนถึงปัจจุบัน

เสด็จพระองค์ชายใหญ่ทรงตั้งคณะอัศวินการละคร สัญลักษณ์ "พระอัศวเทพ" ในยุคละครเวทีเฟื่องฟู มีผลงานเด่น ที่ศาลาเฉลิมไทย เมื่อ พ.ศ. 2494 ผู้ชมเรียกร้องให้นำนวนิยายเรื่อง บ้านทรายทอง ที่กำลังดังมากเวลานั้นมาทำเป็นละครเวที ทรงให้ สวลี ผกาพันธ์ และ ฉลอง สิมะเสถียร แสดงนำ ได้รับความสำเร็จอย่างสูง ทั้งได้ทรงพระนิพนธ์คำร้องเพลงเอก ชื่อ หากรู้สักนิด ซึ่งกลายเป็นเพลงอมตะคู่บทประพันธ์, มโนราห์ ละครที่มีคำร้องของเพลงเอกงดงามในเชิงวรรณศิลป์อย่างยิ่ง นำแสดงโดย สวลี ผกาพันธ์ และ สุรสิทธิ์ สัตยวงศ์ ฯลฯ

ชื่อละครเรื่องหนึ่งคือ บุษบาริมทาง นำแสดงโดย เพ็ญศรี พุ่มชูศรี เสด็จฯ ได้ทรงประทานชื่อละครเรื่องนี้แก่คณะผู้บริหารโรงภาพยนตร์ศาลาเฉลิมไทย ตามที่ได้ทูลขอประทานอนุญาตใช้เป็นชื่อภาษาไทยสำหรับภาพยนตร์เพลงยิ่งใหญ่จากฮอลลีวู๊ดเมื่อ พ.ศ. 2507 อีกเรื่องที่มีชื่อเสียงคือ พันท้ายนรสิงห์ ได้ทรงนำบทละครเวทีของอัศวินที่เคยได้รับความนิยมมาสร้างเป็นภาพยนตร์เรื่องแรกของบริษัทอัศวินภาพยนตร์ ถ่ายทำด้วยฟิล์ม 16 มม.สี พากย์สด นำแสดงโดย ชูชัย พระขรรค์ชัย และ สุพรรณ บูรณพิมพ์ กำกับการแสดงโดย ครูมารุต ฉายที่โรงภาพยนตร์ศาลาเฉลิมกรุง พ.ศ. 2493 (ฉายซ้ำในปี พ.ศ. 2501 และ พ.ศ. 2509) ภายหลังอีกหลายปีได้ขยายภาพและบันทึกเสียงลงฟิล์ม 35 ม.ม.ฉายที่โรงภาพยนตร์พาราเมาท์ ประตูน้ำ (2518)

อัศวินยังคงสร้างภาพยนตร์เรื่องยาว 16 มม. เช่นเดียวกับค่ายหนังไทยทั่วไปในสภาวะเศรษฐกิจหลังสงครามระยะแรก ๆ ขณะนั้น จนถึง นเรศวรมหาราช เป็นเรื่องสุดท้าย ในปี พ.ศ. 2500

เมื่อบรรยากาศบ้านเมืองเข้าสู่สภาพปกติ จึงเดินหน้าพัฒนางานสร้างระดับมาตรฐานสากลอีกครั้ง ใช้ฟิล์มสี 35 มม.ถ่ายทำในระบบจอโค้งใหม่ล่าสุด "ซีเนมาสโคป " ด้วยกล้องและเลนส์รวมทั้งอุปกรณ์บันทึกเสียงระดับสตูดิโอฮอลลีวู๊ดมูลค่ามหาศาล ซึ่งมีเฉพาะที่อัศวินเพียงแห่งเดียวในเมืองไทย ระหว่าง พ.ศ. 2504 - 2519 เริ่มจาก เรือนแพ, จำปูน, เป็ดน้อย, ละครเร่, เรารักกันไม่ได้, น้ำผึ้งขม และ ทะเลฤๅอิ่ม ตามลำดับ (สามเรื่องแรกได้ดาราของชอว์ บราเดอร์ส ร่วมแสดงด้วย) ตามด้วยโครงการสร้างภาพยนตร์อีก 3-4 เรื่องในนามอัศวินอินเตอร์เนชั่นแนล แต่ยกเลิกไป

เรื่องสุดท้าย เงาะป่า ทรงสร้างจากบทพระราชนิพนธ์ร้อยกรองในรัชกาลที่ 5 และทรงกำกับการแสดงร่วมกับเปี๊ยก โปสเตอร์ ในนาม อัศวินภาพยนตร์ - ไฟว์สตาร์โปรดักชั่น พ.ศ. 2523

ทรงได้รับรางวัลสุพรรณหงส์ทองคำ ประจำปี พ.ศ. 2540 บุคคลยอดเยี่ยมแห่งวงการภาพยนตร์ไทย (พระเจ้าวรวงศ์เธอ พระองค์เจ้าภาณุพันธุ์ยุคล และ สักกะ จารุจินดา)